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    项目名称: 高分子非晶液-固转变的基本问题研究 首席科学家: 安立佳 中国科学院长春应用化学研究所 起止年限: 2012.1-2016.8 依托部门: 中国科学院 一、关键科学问题及研究内容 关键科学问题 将采用实验、理论和计算机模拟等方法,针对高分子胶体玻璃化、高分子玻璃化和高分子物理凝胶化等三类典型体系,围绕非晶液-固转变机理及非晶态结构调控等开展深入的研究工作,拟解决如下三个关键科学问题: (1)玻璃化转变微观机理和玻璃态结构微观形成机制; (2)物理凝胶化微观机理和动态结构多样性本质; (3)外场和时空受限对玻璃化和物理凝胶化影响的物理本质。 针对以上三个科学问题,拟开展的主要研究内容如下: 研究内容1:胶体玻璃化转变微观机理及其动态结构 采用特定的聚合方法,制备不同类型的高分子胶体颗粒以及新型具有温度敏感特性的智能型可变体积胶体粒子,通过发展小角激光光散射、同步辐射小角或超小角X-射线散射、X-射线光子相关光谱、激光共聚焦显微镜、微流变和光镊微流变等技术,配合“原位”连续观察和粒子跟踪算法,标记玻璃化转变过程中胶体粒子的微观位置及其随时间变化关系,研究玻璃化转变过程中体系的微观结构演变,分析不同类型胶体颗粒的运动和颗粒簇的协同运动信息以及协同重组区和粒子簇的形成规律,描述高分子胶体玻璃化转变过程中的动态非均匀性。建立和发展Jamming和模式耦合等理论研究方法,结合动态Monte Carlo、分子动力学、Brownian动力学和耗散粒子动力学等计算机模拟方法,提出有效表征胶体玻璃化转变的“序参量”,分析不同类型胶体颗粒以及颗粒簇之间的时间和空间关联性,理解高分子胶体玻璃化转变的动力学机理和胶体玻璃态结构的动态非均匀性本质,认识不同类型高分子胶体颗粒玻璃化转变机理及玻璃态结构的异同。结合不同实验手段观测结果,完善理论和计算机模拟方法,明晰高分子胶体体系玻璃化行为的本质。研究外场和空间受限条件下,高分子胶体玻璃化转变机理和玻璃态结构演化规律,为高分子胶体玻璃材料的结构设计和性能优化提供理论支持。 研究内容2:玻璃化转变的分子机理与分子链内协同运动规律 发展高分子链构象统计理论、分子动力学模拟方法和分子振动光谱与固体核磁共振谱等研究方法,从分子链构象水平阐述高分子玻璃化转变与分子链构象转变的内在关联,明确玻璃态结构动态非均匀性的微观本质。建立基于GPU计算,且适用于高分子体系的并行分子动力学模拟方法,采用非Boltzmann统计的扩展系综技术,针对不同拓扑结构的高分子链体系,分析流体态和玻璃态时高分子链构象分布规律及其随温度的变化关系,理解玻璃化转变过程中高分子链构象态的转变规律及其分子链运动能力“丧失”的本质,从分子链构象水平认识高分子玻璃化转变的微观机理。制备结构明确、不同拓扑结构分子链的样品,采用变温分子振动光谱和固体核磁共振谱等技术,针对模型样品体系,定量观测玻璃化转变过程中高分子链构象转变信息,提炼玻璃化转变过程中高分子链构象态转变规律的统计平均信息,分析玻璃态分子链运动能力“丧失”的物理根源,验证分子动力学模拟方法的有效性。发展能够描述高分子玻璃化转变过程的分子链构象统计理论,借助统计力学和分子流变学理论,建立宏观物理量与微观分子链构象和分子链运动的联系,从分子水平上阐述一些长期存在争议的高分子玻璃化转变的实验现象,结合分子动力学模拟结果,提出高分子玻璃化转变的分子链构象转变模型;对实验和计算机模拟结果进行相应的理论分析,从分子链构象水平上认识高分子体系玻璃化转变的微观机理。 研究内容3:玻璃化转变过程的扩散与动态松弛行为 建立一套完整而有效的、在不同时空尺度上研究软凝聚态物质内部结构动态演化的实验方法,探索高分子体系在本体、薄膜以及外场作用下的玻璃化转变过程,特别是在剪切、拉伸和压力等作用下的玻璃化转变和分子链与链段的协同运动规律。在宏观尺度上,着重发展剪切流变方法,关注高分子的剪切变稀或剪切变稠行为,为高分子玻璃态材料在一些重要领域的应用提供可靠的理论指导;同时发展超快变温量热技术,捕捉深度过冷高分子体系在瞬时玻璃化转变过程中的热量变化,通过改变降温速率,获得不同特殊的亚稳态或非平衡态,研究其在玻璃化转变温度附近的松弛行为,认识玻璃化转变过程对初始状态的依赖关系。发展小角激光光散射、小角中子散射、高速魔角旋转固体核磁共振、和频共振光谱等手段,有效结合高灵敏超快变温量热设备,在不同时空尺度上,原位研究不同特殊的亚稳态或非平衡态的结构演化,理解玻璃化的本质;利用单分子荧光显微技术、椭圆偏振光谱技术和介电松弛谱技术等研究高分子链不同时空尺度运动的非均匀性和运动模式的去耦合行为,建立动态结构非均匀性的定量表征方法。对于高分子薄膜体系,特别是不同类型基底上制备的不同种类高分子薄膜,发展中子反射和X-射线光电子能

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